慧远在庐山对佛教理论，继续进行了深入研究，而且有所发挥，使佛教和政治进一步结合起来，推动了佛教的发展。他主张佛性之说，认为佛的精神实体是不变的，是永恒存在的，人们应该把达到这一境界作为奋斗目标。佛教徒称佛学是内学，把儒、玄叫做外道。而慧远不仅精研佛学，而且兼通经学和玄学，一身兼儒、佛、玄三家。他认为儒、佛、玄三家作为统治思想来讲，立场基本上是一致的，所以主张“内（佛）外（儒、玄）之道，可合而明”，企图以佛学为主，以儒玄为辅，达到会之有宗（佛），百家（儒、玄）同致的目的。慧远还极力倡导“弥陀净土法门”，因此被后世净土宗（也名白莲宗、莲宗）僧人推尊为初祖。晋安帝元兴元年（ 402年），他约集信徒刘遗民、周续之（二人均是玄学家）、宗炳、雷次宗（二人均是儒家）等名士一百二十三人，在精舍阿弥陀佛像前建斋立誓，共期死后往生西方佛国极乐世界。在慧远等人的提倡下，“净土”法门在南方开始广泛流传。但是社会上流传的所谓慧远与十八高贤立白莲社的说法，据现代著名中国佛教史家汤用彤考证，纯属伪说。

 　　慧远在庐山期间虽然坚决谢绝要他出山做官的一切请求，不介入政事，但是与当时政治上的重要人物却有着广泛的交游，也博得了上层统治者的敬重，这为他传播佛教的活动提供了很大方便，同时也保护了佛教。当时，东晋司徒王谧、护军王默都对他表示钦慕，安帝甚至还向他致书问候，就连北方的后秦统治者姚兴也对他致书殷勤，不断赠送食物礼品和佛教法器。慧远同荆州刺史殷仲堪关系也很密切，殷仲堪曾到山上看望过他。后来，图谋夺取王权的桓玄攻打殷仲堪，军经庐山，要慧远出山相见。慧远称疾不出，桓玄只好亲自入山去看他。在此之后，慧远和桓玄有过多次书信往来。晋安帝元兴年间，桓玄攻入建康，杀死司马道子和司马元显，掌握了全部朝政。他致书慧远，询问对于沙门不敬王者的看法，并下教令沙汰沙门。教令最后特别指出：“唯庐山道德所居，不在搜简之例。”慧远复书给桓玄，一方面承认佛教陵迟，问题严重，一方面又提出要尊重佛教徒本人的愿望，并且要保护持有各种不同信佛方法的虔诚信徒。他以自己崇高的声誉和圆熟的政治手腕，终于使具有震主之威的桓玄听从了他的意见。

 　　晋安帝义熙六年（公元 410年），卢循率领十余万农民军从广州起兵北上，占据江州（今江西九江）时，入山拜访慧远。慧远与卢循的父亲卢嘏同过学，见到卢循后热情相待，并高兴地述说幼年往事。当时有的和尚劝慧远说：“卢循为国寇，同他这样交厚，难道不会引起朝廷怀疑吗？”慧远不以为然地说：“我佛法中情无取舍，这一点有识之士都了解，没有什么可怕的。”不久，卢循被刘裕击败。刘裕率领军队追击卢循经过江州的时候，手下人告诉他说，慧远与卢循交情很深。刘裕说：“远公世表之人，必无彼此。”于是派人给慧远送去一封信，表示敬意，同时还送给慧远一些钱和米。